Nell'estate del 1964Nené viene così ceduto al Cagliari, neopromosso in Serie A, in un'operazione di mercato destinata ad entrare nella storia, come racconterà lo stesso calciatore brasiliano. I rossoblù, infatti, non possono permettersi di pagare il costo elevato del cartellino, valutato 600 milioni di vecchie Lire. Così i due club, grazie all'abilità del vicepresidente e uomo mercato isolano, Andrea Arrica, trovano una soluzione inedita.
"Passai al Cagliari e non tutti sanno che sono stato il primo calciatore al mondo venduto a rate - racconterà il brasiliano -. Prima un 25%, l’anno dopo un altro 25% e così via...".
La cessione al club rossoblù sarà perfezionata infatti con il pagamento di quattro rate annuali, un po' come facevano gli operai in quel periodo per acquistare un'utilitaria FIAT come la Bianchina. Approdato in Sardegna, Nené trova ad aspettarlo il tecnico rossoblù Arturo Silvestri, noto 'Sandokan'.
"Ragazzo, su con la vita, questo è un buon posto, qui c’ è del buon calcio - gli dice vedendolo giù di morale -. Ribellati, fai quello che sai fare. Ricordati che sei brasiliano e hai giocato nel Santos di Pelé".
Il lavoro psicologico di Silvestri funziona e spostato sulla fascia destra Nené si rivela un giocatore devastante con le sue caratteristiche. Claudio, che fa il suo esordio il 13 settembre 1964 fuori casa contro la Roma, impiegato in un ruolo a lui congeniale, in campo sa fare un po' tutto: fraseggiare, alzare la testa e pescare con lanci lunghi i compagni con morbida precisione.
Uno su tutti: Gigi Riva, che lui chiama in lingua portoghese "Luisão"(pronuncia "Luisón"), con cui stabilisce da subito un rapporto speciale.
"Quando me la lanci, oggi - gli dice 'Rombo di Tuono',gesticolando con le mani- falla girare così, non così".
Claudio invece, come ricorderà spesso Tomasini, altro suo grande amico, approdato in rossoblù nel 1968, ha una sua teoria su come trattare il pallone:
"La palla è di cuoio - spiega spesso - il cuoio è la pelle della vacca, la vacca cosa mangia? L'erba. Quindi la palla vuole l'erba, deve viaggiare sempre rasoterra".
Quello che poi gli riesce sempre benissimo, è correre con le lunghe leve che si ritrova (è alto un metro e 82 centimetri per 78 chilogrammi). Passa alla storia in tal senso una sua prestazione all'Olimpico contro la Roma il 3 dicembre 1967.
La gara è sull'1-1, quando al 30' Nené accelera, scarta secco al limite dell'area lasciando sul posto Cappelli e infila il portiere all'incrocio dei pali: 1-2 per il Cagliari. Ma non è finita perché nella ripresa l'ex Santos, raccolto appena fuori dall'area un rinvio corto della sua difesa, si invola a grandi falcate in contropiede, semina nell'ordine Taccola, Ferrari, Carpenelli e Robotti e arrivato all'altezza dell'area di rigore mette in mezzo un pallone basso facile da insaccare per Riva: 1-3. La gara finirà poi 2-3 per i rossoblù.
Il tutto mentre il pittoresco tecnico giallorosso, Oronzo Pugliese, prova a inseguirlo lungo la fascia laterale del campo, urlando nei suoi confronti: "Passala a me, passamela a me!", per provare a distrarlo. Con il Cagliari Nené resta ben 12 stagioni consecutive, trovando nella Sardegna e nei sardi, che tanto affetto gli dimostrano, una sua seconda casa.
Pur non trovando più la doppia cifra realizzativa, gioca campionati di altissimo livello e contribuisce con la sua classe e l'intelligenza calcistica a portare il Cagliari nel gotha del calcio italiano degli anni Sessanta.
Il 4 dicembre 1968, il Cagliari è impegnato a Vienna nel Primo turno della Mitropa Cup contro il Wiener Fc. La partita è dura e difficile (il Cagliari perderà 1-0), e ad un certo punto succede l'inaspettato.
"Giocavamo col Wiener - ricorderà Gigi Riva -. Un tifoso salta la barricata e comincia a picchiare Nené. Molto probabilmente era un razzista. A quel punto è partita tutta la squadra proprio in difesa di Claudio e io ho avuto la fortuna di trovare quello che lo stava maltrattando. Mi veniva incontro. E gli ho dato un cazzotto...".
Quando nel 1969 i rossoblù prelevano dall'Inter Angelo Domenghini, Nené gli cede la fascia destra, diventando una delle mezzali più complete della Serie A e trovando in questo ruolo la sua consacrazione. Risulta infatti sempre fra i migliori nelle classifiche di rendimento.
La stagione più bella è il 1969/70, al termine della quale, sotto la guida di Manlio Scopigno, Nené e compagni conquistano uno storico Scudetto. Il brasiliano è una pedina fondamentale del centrocampo sardo, composto anche, nell'undici titolare, da Greatti e Brugnera, quando dopo l'infortunio di Tomasini, Cera va a ricoprire il ruolo di libero.
Claudio contribuisce al Tricolore con 28 presenze e 3 goal, tutti di pregevole fattura: segna all’Amsicora di testa contro l’Inter battendo in elevazione Burgnich, quindi contro la Roma dribblando all’interno dell’area, e infine contro il Palermo con una potente sassata dal limite dell’area.
Il 12 aprile del 1970, giorno dell'ufficialità dello Scudetto, anche "il brasiliano di Sardegna", come qualcuno lo aveva ribattezzato, si lascia andare a grandi festeggiamenti con i compagni. Lui che di solito nello spogliatoio era solito strimpellare la chitarra.
"Lo Scudetto è stato il trionfo dell'amicizia. Eravamo un buon gruppo, unito, allegro, vivevamo in un condominio. Prendevo in mano la chitarra, strimpellavo, a volte facevo finta. Cantavo canzoni brasiliane. Era un divertimento, cominciato col grande Scopigno. Hanno detto che era un mago e poi un filosofo. Scopigno era un democratico, civile, tollerante amico. Lui apprezzava la nostra allegria. Voleva giocatori e uomini genuini. Noi eravamo genuini e abbiamo costruito grandi vittorie".
Sono momenti belli e spensierati, cui seguiranno anni meno fortunati ma che comunque lo consegneranno per sempre al mito. Nené chiuderà la sua avventura da calciatore in rossoblù nel 1976, dopo un'ultima stagione in cui ha giocato poco ed è stato spesso impiegato anche da mediano o da libero, e che ha portato la prima amara retrocessione in Serie B.
In tutto 30 goal in 390 partite, che ne fanno ancora oggi lo straniero con più presenze in assoluto nella storia del Cagliari. Di queste 311 (con 23 goal) le ha giocate in Serie A, cifre che lo rendono anche lo straniero più presente dei sardi in Serie A.
A lungo è stato l'alfiere rossoblù in Serie A, finché Daniele Conti non lo ha superato di recente. Nelle statistiche del brasiliano con i sardi spiccano 4 presenze e un goal in Coppa dei Campioni al Saint-Etienne nella stagione post Scudetto.
Fra le sue prodezze, anche un calcio di punizione da 40 metri con cui il brasiliano ha fatto goal all'Inter nel 1967, beffando un portiere esperto come Sarti. La prima rete rossoblù era arrivata l'11 ottobre 1964 con il Mantova (2-2 in trasferta), l'ultima invece l'ha segnata il 16 febbraio 1975 alla Ternana (2-0).
Nel suo percorso calcistico deve rinunciare a vestire la maglia della nazionale maggiore del Brasile soltanto per un'assurda regola: quella che impediva, all'epoca, ai giocatori che non giocavano in patria, di indossare la casacca verdeoro.