Si Guardiola lui a apporté l'inspiration tactique, c'est Diego Simeone, à l'Atlético Madrid, qui a défini la discipline défensive et la force mentale de Luís. Le Brésilien attribue à « El Cholo » le mérite d'avoir révolutionné sa conception de la responsabilité sur le terrain, tout en admettant que le style intense de l'Argentin l'a marqué de manière inattendue.
En repensant à son passage sous les ordres de Simeone, Luís explique : « Avec Cholo, c'était la première fois que j'entrais sur le terrain en sachant quand j'étais en faute et quand je ne l'étais pas. Son autorité est si imposante qu'aujourd'hui encore, je fais des cauchemars dans lesquels il me réprimande. Mais en même temps, c'est quelqu'un qui vous parle et qui sait vous toucher. À ce moment-là, je me suis dit : « Je vais devenir comme Cholo. »