No dia 24 de fevereiro de 2023, o ídolo acertou seu retorno ao Fluminense, após alguns meses no Olympiacos, da Grécia. Sua reapresentação aconteceu no Maracanã, com direito a 30 mil espectadores e um show do cantor Filipe Ret.
O defensor reestreou no dia 5 de abril, no segundo jogo da final do Campeonato Carioca. Com Fernando Diniz à beira do gramado, o Flu revertou uma desvantagem de 2 a 0 no placar, goleou o Flamengo por 4 a 1 e conquistou o caneco. Seu segundo título no clube, ainda com Diniz, seria a histórica Copa Libertadores 2023, com uma vitória na prorrogação sobre o Boca Juniors, por 2 a 1, em pleno Maracanã. A coroa de campeão da América foi complementada com a também conquista da Recopa Sul-Americana, já em 2024, contra a LDU.
O Campeonato Brasileiro aquém do esperado do Flu em 2024, contudo, acabou resultando no fim da égide de Diniz, que foi substituído com Mano Menezes. Sem desfrutar de um constante bom futebol, Marcelo caiu de ritmo, junto ao restante da equipe. Reforços como Thiago Silva ajudaram, mas não foram capazes de afastar completamente as chances de rebaixamento. E em partida importante pela briga pela permanência, no dia 1° de novembro, um empate em 2 a 2 com o Grêmio, no Maracanã, o ídolo protagonizou um momento tenso com Mano na linha lateral, pouco antes de ir a campo como substituto, aos 44 minutos do segundo tempo, quando o jogo ainda estava em 2 a 1 - o Grêmio conseguiria o empate, com Reinaldo, de pênalti, aos 54 minutos.
No final das contas, o treinador se irritou, discutiu com o defensor e o mandou de volta para o banco. Horas depois, na manhã do dia 2 de novembro, o clube anunciou a rescisão de contrato.